为从微观角度研究深部煤层CO2地质封存过程中粗糙煤基质表面CO2的吸附扩散行为，揭示三维表面粗糙度对煤中CO2存储和运移过程的影响机制，本研究首先基于原子力显微镜（AFM）测试，获取了煤中纳米孔隙表面的粗糙度数据，并结合分子模拟技术创新性地提出了一种构建三维粗糙表面的新方法，构建了更加接近真实的三维表面粗糙无烟煤模型，探究了温度为318 K、压力0～20 MPa时不同粗糙表面中CO2吸附扩散行为的差异性规律及其内在机理。研究结果表明：（1）表面粗糙度对微孔中CO2吸附的影响更加显著。与光滑表面相比，粗糙表面可以扩大CO2的吸附区域（1 nm狭缝孔扩大3.08倍、3 nm狭缝孔扩大1.30倍、6 nm狭缝孔扩大0.73倍），增大CO2的平均密度，加快CO2的吸附速率，并有利于CO2在低压下达到吸附饱和，并且表面粗糙度可促使CO2吸附构型由平滑矩形转变为凹凸形，对CO2赋存分布规律产生显著影响。（2）表面粗糙煤基质狭缝纳米孔体系中吸附能力为：凹槽空间的凹槽部分>凹槽空间的表面部分>煤基质凸形表面部分>凹槽空间的凸起部分>狭缝纳米孔中间部分。（3）表面粗糙度与CO2水平扩散系数呈负相关关系，孔径与CO2水平扩散系数呈正相关关系。（4）粗糙煤基质中CO2的吸附势能呈现多峰分布，粗糙表面拥有更加低能的吸附位点。平均吸附热和相互作用能表明表面粗糙煤基质利于CO2的稳定吸附与存储。（5）本研究可为更加精准地评估深部煤层CO2的封存潜力提供理论指导和科学依据。

1 实验与模拟
1.1 煤基质表面粗糙度表征
1.2 表面粗糙无烟煤基质的构建
1.2.1 无烟煤基质
1.2.2 表面粗糙无烟煤基质
1.2.3 狭缝纳米孔中气体的扩散
2 结果与讨论
2.1 密度分布
2.2 表面积和自由体积
2.3 密度场
2.4 三维概率密度分布
2.5 扩散系数
2.6 吸附等温线
2.7 能量
2.8 地层深度
3 结论

都喜东,王小磊,周军平,等.煤层纳米孔结构中CO2吸附与扩散行为：三维表面粗糙度的影响[J/OL].煤炭学报,1-19[2025-02-21].https://doi.org/10.13225/j.cnki.jccs.DM24.1321.