本研究以共沉淀法制备的α-Fe2O3催化剂为前驱体.通过调变碳化温度和碳化时间制备了不同物相组成的系列催化剂.采用XRD.M?ssbauer谱.XPS和Raman光谱等技术考察了催化剂体相和表面物相组成.在此基础上研究了不同条件下(不同CO转化率和H2O分压)催化剂的物相组成与催化剂性能之间的关系.重点探究了费托合成条件下CO2生成的活性相.结果表明.升高碳化温度和延长碳化时间有利于Fe3O4向碳化铁转变.在典型的费托合成条件下.催化剂的活性受到碳化铁含量和积炭程度的共同影响.当H2O分压较低时.动力学因素限制了水煤气变换(WGS)反应的进行.CO2选择性仅受CO转化率的影响.Fe3O4含量变化对CO2选择性无明显影响,而在较高的H2O分压下.随着催化剂中Fe3O4含量增加.CO2选择性也随之增加.本文初步阐明了Fe3O4是铁基费托合成催化剂中WGS反应的主要活性相.为认识Fe基费托合成催化剂CO2生成的活性相提供了新的信息.为新型低CO2选择性费托合成工业催化剂的设计奠定了基础.

1 实验部分
1.1 催化剂的制备
1.2 催化剂的表征
1.3 费托合成评价
2 结果与讨论
2.1 预处理后催化剂的结构表征
2.2 无H2O添加条件下的费托合成评价
2.2.1 反应性能
2.2.2 反应后催化剂结构
2.2.3 CO转化率和CO2选择性的关系
2.3 添加H2O条件下的费托合成评价
3 结论

韩笑,青明,王洪,于欣,索海云,沈先锋,杨勇,李永旺.费托合成铁基催化剂中Fe_3O_4含量对CO_2选择性的影响[J].燃料化学学报(中英文),2023,51(02):155-164.