Improving performance of Cu-ZSM-5 catalytic decomposition of NO and resistance to K⁃poisoning by Ce and Zr co⁃doping
孙瑞彬张代鑫刘丁赫乔晓磊金燕樊保国
SUN Ruibin;ZHANG Daixin;LIU Dinghe;QIAO Xiaolei;JIN Yan;FAN Baoguo
太原理工大学电气与动力工程学院
将NO 在Cu-ZSM-5 催化剂的作用下直接分解为环保、清洁的N2和O2是最具经济效益的脱硝手段。高温烟气中存在大量的碱金属,但碱金属会使催化剂催化活性降低、使用寿命大大缩短,并使催化剂造成不可逆的失活。通过离子交换法制备MZ5 催化剂(M=Cu、Ce、Zr、CuCe、CuZr、CuCeZr),采用初湿浸渍法将K 离子负载到MZ5 催化剂。脱硝实验结果表明:在最佳反应温度550 ℃下,相比于CuZ5,CuCeZrZ5 催化剂的NO 转化率由原来的53%提高到58%,KCuCeZrZ5 催化剂的NO 转化率由53%降到52%;相比于KCuZ5,KCuCeZrZ5 催化剂的NO 转化率由39%提高到52%。采用ICP、SEM、XRD、BET、XPS、H2 -TPR 和O2 -TPD 等表征手段对催化剂元素含量、微观形貌、骨架结构、孔隙规律、铜物种种类、化学吸附氧、铜离子还原温度和活性物种中氧气的脱附温度等进行分析。结果显示:Ce、Zr 的引入不会对催化剂的骨架结构、结晶度和晶粒尺寸造成损伤;Ce、Zr 的引入促进催化剂形成更多的氧空位和活性成分{Cu—O—Cu}2+,并增强催化剂的储氧和氧运输能力。当K+引入后,KCuZ5 催化剂的脱硝活性明显降低、孔隙结构恶化以及K+ 与活性成分{ Cu—O—Cu}2+结合迁移形成CuO;K+优先与Ce 物种结合,进而有效保护ZSM-5 的三维交叉孔道结构,减缓Cu2+迁移形成CuO 以及促进活性成分{Cu—O—Cu}2+与{Cu—□—Cu}2+之间的氧化还原循环。
NO 催化分解Cu-ZSM-5Ce、Zr 掺杂抗K 中毒{Cu—O—Cu}2+
NO catalytic decomposition;Cu-ZSM-5;Ce、Zr doping;anti⁃K poisoning;{Cu—O—Cu}2+
主办单位:煤炭科学研究总院有限公司 中国煤炭学会学术期刊工作委员会