氧化镧催化甲烷氧化偶联反应的晶粒尺寸效应的研究_中国煤炭行业知识服务平台

氧化镧催化甲烷氧化偶联反应的晶粒尺寸效应的研究

作者

张祺牛鹏宇贾丽涛林明桂李德宝
单位

中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国科学院大学中国科学院洁净能源创新研究院
摘要

采用水热合成法,制备了不同晶粒尺寸的La2O3催化剂。运用XRD、原位拉曼光谱、原位红外漫反射光谱、H2-TPR和O2-TPD等表征手段研究了不同晶粒尺寸La2O3催化剂的OCM反应性能和催化剂之间的构效关系。结果表明,La2O3催化剂的La-O键会随着温度的升高出现明显的伸长,从而影响La2O3对O2的吸附和动态储存。当晶粒尺寸增大至57.4 nm时,La2O3催化剂的储氧能力开始下降,同时伴随着表面氧物种,特别是超氧物种在催化剂表面富集,导致CH4和产物的过度氧化,降低OCM反应的选择性。晶粒尺寸为52.3 nm的L-La2O3催化剂在750℃时,表面氧物种含量适宜,储氧能力强。在CH4/O2为3,空速为1.6×105 mL/(g·h)的条件下表现出最佳的C2+烃选择性。
关键词

甲烷氧化偶联2O3"name="keyword">La2O3晶粒尺寸储氧能力
基金项目(Foundation)

山西省基础研究计划(20210302124466)；中国科学院山西煤炭化学研究所创新基金(SCJC-DT-2022-06)资助~~；
引用格式

张祺,牛鹏宇,贾丽涛,林明桂,李德宝.氧化镧催化甲烷氧化偶联反应的晶粒尺寸效应的研究[J].燃料化学学报(中英文),2023,51(05):644-655.DOI:10.19906/j.cnki.jfct.2022089.
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