创新点
通讯作者简介
中山大学芮泽宝教授，博士生导师、广东省海洋生物质化工原料及其功能化转化工程技术研究中心主任、中国环境科学学会挥发性有机污染物防治专业委员会常委、Catalysis Today客座编辑。主要研究方向为光热协同环境与能源催化、热管理防护涂层。先后承担了国家自然科学基金、广东省自然科学基金杰出青年基金、广东省重点研发项目等10余项科研项目；在AIChE Journal、ACS Catalysis、ACS Energy Letters、Journal of Catalysis和Applied Catalysis B等本领域重要期刊上发表论文100余篇，获授权专利22件，实现了两项专利技术的商业化应用，获中国产学研合作创新成果优秀奖。
低浓度煤矿瓦斯氧化催化剂研究进展
作者
单位
中山大学 化学工程与技术学院
基金项目
1. 广东省自然科学基金杰出青年基金资助项目（2022B1515020098）
2. 广东省重点领域研发计划资助项目（2020B1111360004）
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摘要
在煤炭开采的过程中，低浓度瓦斯的涌出会造成大量温室气体的排放。通过催化氧化反应将瓦斯转化为二氧化碳，可以有效减少温室效应。然而，目前所报道催化剂的活性与稳定性大多难以满足实际应用的需求。简要论述了煤矿瓦斯催化氧化的反应机理，总结了近期低浓度煤矿瓦斯氧化催化剂的研究进展，并探讨了未来高效稳定煤矿瓦斯氧化催化剂的设计思路。甲烷C—H键活化是煤矿瓦斯催化氧化反应的决速步骤。高活性的贵金属催化剂和热稳定性好的非贵金属氧化物催化剂是两类常用的瓦斯氧化催化剂。对于贵金属催化剂，活性金属的类型与分散性对C—H活化性能至关重要，可以通过改性载体与掺杂助剂来调控金属的分散度。对于非贵金属氧化物催化剂，可以通过调变催化剂的结构或掺杂助剂来调控比表面积、氧空位浓度、化学键等性质，从而改善催化剂的活性。此外，煤矿瓦斯氧化催化剂还需要具备优异的耐水和耐硫性能。通过构筑包覆结构或构筑特殊金属结构，可以促进水的解吸；通过掺杂助剂调控活性金属的电子结构与催化剂表面基团，也可以提高催化剂的耐水稳定性。构筑包覆结构可以阻止含硫组分在活性位点的吸附，而添加牺牲剂可以优先吸附含硫组分，是常用的提升催化剂耐硫稳定性的策略之一。
研究背景
部分图片
图1 不同浓度煤矿瓦斯的处理方式示意图
图2 不同形貌CeO2载体的Pd/CeO2催化剂Pd 3d XPS光谱（a-c）及相应的结构模型（a'-c'）[43]
图3 拉长Co3+―O键的Co3O4催化剂甲烷活化模型及甲烷氧化性能[14]
