• 全部
主办单位:煤炭科学研究总院有限公司、中国煤炭学会学术期刊工作委员会

表面铂改性对二氧化钛纳米管光催化降解甲胺性能的影响

2024-06-13


创新点  


近年来,通过光催化作用处理有害的气态污染物成为了一项极具潜力的高级氧化技术。作为一种典型的含氮易挥发性有机污染物,甲胺具备对人体不容小觑的危害以及较低的嗅阈值。本文基于钛基半导体光催化剂,使用不同制备方法合成了表面铂元素改性的二氧化钛纳米管材料,在连续流反应器中应用于高效的甲胺净化。研究表明,浸渍法制备的PtClx/TNTs材料具备最佳的光催化活性,连续运行6小时后可以维持92%以上的降解率。


通讯作者简介  


王海强   教授

王海强,浙江大学环境与资源学院教授,博导,浙江大学“求是青年学者”,浙江大学环境技术研究所副所长。多年来他围绕NOx催化脱除、VOCs催化分解、CO2催化还原等典型气态污染物的环境催化反应,积极开展以纳米催化剂构效关系为主线的气态污染物治理研究工作,主持国家重点研发计划青年项目1项、国家重点研发计划项目课题1项、国家重点研发计划项目子课题2项、国家863计划主题项目课题1项、国家自然科学基金课题4项,在Applied Catalysis B-Environmental、Environmental Science & Technology等期刊上发表论文100余篇,总他引10000余次(Web of Science),H指数为59,获授权发明专利30余项,8项核心专利已商业化转让。获教育部自然科学奖一等奖1项、浙江省科学技术进步奖一等奖3项、中国环保产业协会环境技术进步奖一等奖1项,同时曾获中国环境科学学会第十届“青年科技奖”“青年科技奖特别推荐奖”。


第一作者简介  


段泽宇   博士研究生

段泽宇,浙江大学环境与资源学院2021级博士研究生。研究方向为光催化技术在能源转化、气态污染物治理方面的应用。目前以第一、共同第一作者发表SCI论文5篇,曾获湖南省优秀硕士论文奖。

表面铂改性对二氧化钛纳米管光催化降解甲胺性能的影响


作者

段泽宇, 周易, 陈心茹, 钟奥, 王海强*, 吴忠标

单位

浙江大学 环境与资源学院


基金项目

1. 国家重点研发计划资助项目(2022YFC3702000)

2. 国家自然科学基金资助项目(NSFC-51978603)

3. 杭州市钱江特聘专家项目和浙江省重点科技创新团队计划(2013TD07)

识别上方二维码获取全文

    摘要    

采用浸渍法、沉淀-煅烧法和光沉积法,分别制备了PtClx、PtOx和Pt0改性的二氧化钛纳米管(TNTs)材料,并将其应用于甲胺的光催化降解。研究结果表明,0.5%  PtClx/TNTs催化剂的甲胺光催化降解性能最佳,光催化效率可达95%,连续运行6h后仍保持92%以上的降解率。通过进行XRD、TEM、BET、XPS、UV-Vis DRS、PL和ESR表征,探究了不同化学态Pt对TNTs 在光催化降解甲胺反应中性能的影响。当Pt以PtOx和Pt0的形式负载在TNTs上时,虽然样品的光吸收和载流子分离性能得到了增强,但对甲胺在催化剂表面的吸附过程产生了不利影响,从而阻碍了甲胺的光催化氧化过程。只有当Pt以PtClx的形式负载在TNTs上时,才能构建新的Pt(III)-Pt(IV)电子转移通道,从而显著促进甲胺的光催化降解性能。

 研究背景 

甲胺是一种代表性的含氮挥发性恶臭气体,具有一定的毒性和较低的嗅觉阈值。利用光催化氧化技术去除环境中的低浓度污染物是一项经济、温和的绿色技术。目前,关于光催化处理气态污染物的报道较多,如光催化降解苯类物质、醛酮类气体、氮氧化物等。然而,有关光催化氧化含氮恶臭气体的工作报道并不多见。
为实现污染物的高效光催化降解,设计开发高性能的催化剂至关重要。TiO2基的光催化材料理化性质稳定、毒性低且价格低廉,是首选的紫外光响应型光催化剂,但其高光生载流子复合率以及较大的带隙等限制了其广泛应用。为了有效提升其光催化性能,研究者在TiO2材料的改性方面做了很多努力。例如,异质结构构建、缺陷工程、阴离子掺杂和贵金属沉积等。其中,贵金属沉积是一种简便易行的改性手段,通常使用一种或多种贵金属对TiO2进行改性,如Au、Ag、Cu和Pt等,这些贵金属不仅可以作为电子受体促进光生电子的迁移,还可以调变TiO2的能带结构,拓宽其光吸收性能。
值得注意的是,虽然贵金属是常用的助催化剂,但过量的金属负载可能导致金属颗粒在催化剂表面集聚,从而覆盖反应的活性位点,还可能形成新的电子-空穴重组中心,从而抑制光催化活性。因此,近年来研究人员进一步采用了尺寸控制、晶面诱导和形态调控等方法来提升贵金属的改性效果。研究表明,活性组分的化学存在形态在众多催化过程起到了至关重要的作用。例如,WU等证明,只需调节镍纳米颗粒的表面氧化态,就能大大提高光催化水分解性能。铂作为最常见的贵金属助催化剂之一,在光催化水分解、二氧化碳还原和挥发性有机化合物降解等领域受到了广泛的关注,但有关铂改性催化剂在甲胺光催化氧化领域的性能却鲜有报道。本文设计了不同化学形态铂改性的二氧化钛纳米管(TNTs)催化剂,系统考察了其在甲胺光催化氧化过程中的作用,尤其是不同化学状态的铂在光催化反应过程中的贡献。
本文通过对不同化学形态铂改性的TNTs光催化降解甲胺性能进行考察,明晰不同化学状态的铂物种在光催化反应过程中的作用,进而为甲胺光催化降解的光催化剂开发提供新的见解。

 部分图片 

图1   光催化甲胺降解装置示意图

图2 不同催化剂的氮气吸脱附曲线和甲胺吸附穿透曲线

图3  甲胺在0.5% PtClx/TNTs上的光催化机理图


引文格式


段泽宇, 周易, 陈心茹, 钟奥, 王海强, 吴忠标. 表面铂改性对二氧化钛纳米管光催化降解甲胺性能的影响[J/OL].能源环境保护:1-9[2024-06-12].https://doi.org/10.20078/j.eep.20240603.

DUAN Zeyu, ZHOU Yi, CHEN Xinru, ZHONG Ao, WANG Haiqiang, WU Zhongbiao. Effects of surface Pt modification on titanium nanotubes for photocatalytic methylamine oxidation[J/OL]. Energy Environmental Protection: 1-9[2024-06-12].https://doi.org/10.20078/j.eep.20240603.

  责任编辑:宫在芹
今日专家
今日企业
  • 尤洛卡精准信息工程股份有限公司是国内煤矿顶板灾害防治设备的龙...

主办单位:煤炭科学研究总院有限公司 中国煤炭学会学术期刊工作委员会

©版权所有2015 煤炭科学研究总院有限公司 地址:北京市朝阳区和平里青年沟东路煤炭大厦 邮编:100013
京ICP备05086979号-16  技术支持:云智互联
Baidu
map