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基于苝酰亚胺超分子的新型光自芬顿体系高效降解苯酚的效能与机理研究
煤炭学报
网络首发时间:2023-09-14 19:45:15
51
作者
刘迪
郭英杰
崔杨
李冰爽
李莹
单位
中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院
摘要
将芬顿反应与光催化体系相结合构建的光自芬顿协同体系,无需外部添加过氧化氢即可展现出十分优异的氧化降解污染物能力。采用羧酸侧链型苝酰亚胺超分子(PDI-C)与Fe3+相结合的PDI-C/Fe3+光自芬顿体系,获得了极高效且持久的苯酚(含酚废水的模型污染物)降解效率。通过系统探究催化反应中铁物种形态与含量的变化,双氧水的产生机制与含量变化以及各活性物种的含量变化等,揭示了PDI-C/Fe3+体系协同降解苯酚的催化过程机理。Fe3+通过与PDI-C超分子羧酸侧链位点的相互作用,一方面发挥其电子捕获的作用,接受光生电子转变为Fe2+,并大幅促进了体系光生载流子的分离;另一方面,光催化过程原位生成的双氧水,与光催化介导的有效循环的铁离子对,形成了光自芬顿体系,进而协同促进了苯酚的高效、持久降解。随着反应进行,在PDI-C表面生成的α-FeOOH造成的铁损耗及其对PDI-C表面吸光位点的遮蔽,是催化活性降低不可忽略的因素;而加酸不仅可抑制α-FeOOH等的生成,还可将已生成的α-FeOOH溶出并使其再参与铁离子对的有效循环,进而协同促进了光自芬顿体系的高效运转。同时,还揭示了此体系中光催化自产双氧水的2种途径及其主次要关系,且在Fe3+存在下,羟基自由基和超氧自由基的生成存在竞争关系。基于此,构建的PDI-C/Fe3+光自芬顿体系不仅展现出了可见光辐照下对苯酚污染物极高效且持久的降解性能,且其成本低廉、操作简单,应用潜力巨大。
关键词
苝酰亚胺
超分子
光自芬顿
苯酚
活性物种
文章目录
1 实验
1.1 光催化自芬顿系统
1.2试剂及测试方法
1.3 实验方法
2 结果与分析
2.1光催化降解苯酚
3+添加量对光催化活性的影响'>2.1.1 Fe3+添加量对光催化活性的影响
2.1.2 体系pH对光催化活性的影响
2.1.3 循环稳定性和总有机碳含量
2.1.4 抗离子干扰能力探究
2.2 反应过程机理
2.2.1 吸附机理
2.2.2 表面沉积铁物种成分及其影响
2.2.3 反应液中铁物种含量变化及其作用
2.2.4 双氧水含量的变化及其产生机制
2.2.5 反应过程活性物种的定性与定量
3 结论
引用格式
刘迪,郭英杰,崔杨等.基于苝酰亚胺超分子的新型光自芬顿体系高效降解苯酚的效能与机理研究[J/OL].煤炭学报:1-12[2023-09-16].DOI:10.13225/j.cnki.jccs.ZY22.1697.
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